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La bibliothèque occupe la plus grande pièce de la Villa Thuret. Sur 160 mètres linéaire de rayonnages sont rassemblés un ensemble de documents anciens spécialisés principalement autour des plantes : monographies de botanique, flores, biologie végétale, horticulture, arboriculture, espèces végétales exotiques et acclimatation (57%). Le volume d’ouvrages est réparti de façon équivalente entre 1850 et nos jours. Une centaine d’ouvrages datent de la première moitié du 19^ème siècle. La bibliothèque comprend également de nombreux documents concernant l’étude des champignons et des algues (19%). Au total, il s’agit de 3608 volumes répertoriés correspondant à 1311 titres (1767 volumes anciens et 1707 périodiques). A ce fonds documentaire vient s’ajouter des correspondances, des archives et des tirés-à-part.

L’histoire de cette bibliothèque commence avec l’installation de Gustave Thuret sur le cap d’Antibes pour continuer ses travaux de recherches. Ce botaniste et algologue (il est célèbre pour avoir mis en évidence la reproduction sexuée des algues) commence à rassembler la documentation nécessaire à ses recherches scientifiques. A sa mort en 1875, ce fonds contenant initialement 356 volumes, sera légué à son assistant Edouard Bornet qui en fera don à son tour à la Villa Thuret. Ce spécialiste des lichens et des algues finalisera et publiera leurs études « Notes algologiques : recueil d'observations sur les algues » dans un premier fascicule en 1876 suivi d’un deuxième en 1880. Les exemplaires de ces Notes algologiques sont toujours conservés à la bibliothèque.

A partir de 2010 se met en place un projet de valorisation des ouvrages anciens. Avec le soutien du service Information Scientifique et Technique d’INRAE situé à Versailles, un partenariat est créé avec la Bibliothèque nationale de France afin de numériser des ouvrages et périodiques anciens non encore numérisés aux échelles nationales ou internationales.

Parmi ce fonds documentaire sont sélectionnés des titres comme la « Flore des serres et des jardins de l'Europe » de L. Van Houtte, ou « Iconographie du genre œillet : choix des œillets les plus beaux et les plus rares peints à l'aquarelle d'après nature et gravés à l'eau forte » de J. A Planson / Tripet-Leblanc. Le plus ancien est « Histoire naturelle de la morfée, ou de l'infection de la famille des orangers » par l'abbé Loquez, édité en 1806.